HALEU UF6 和 SMR 燃料制造
浓缩六氟化铀 (UF6) 被视为即将到来的 SMR 革命中未来燃料生产厂的主要输入材料之一。过去的燃料制造厂如何为其设计提供借鉴?
上图显示可通过 AUC 转化浓缩氧化铀并获得各种 SMR 燃料
大多数先进或成熟的反应堆概念都可以设计为小型标准化反应堆(SMR)。就燃料而言,四种主要的SMR设计基于陶瓷氧化物颗粒、分散在熔盐中的燃料、金属铀合金或TRISO HALEU范围内的浓缩度(5% – 20%)对SMR燃料有利,因为它们具有更高的能量密度,因此可以使用更小的反应堆堆芯,并且通常允许更高的燃耗,因此可以延长换料周期,并减少堆芯的体积。
从 HALEU 六氟化铀 (UF 6 ) 开始,首选工艺是碳酸铀酰铵 (AUC) 分解,生成具有优良物理和化学特性的二氧化铀 (UO 2 )。如果目标是生产陶瓷氧化物 SMR 燃料,现在可以将UO 2压成颗粒并在高温下烘烤。
另外,AUC可直接煅烧生成八氧化三铀(U 3 O 8 ),这是高温反应堆(HTR) TRISO燃料元件生产的原料。几种 TRISO 涂层颗粒被加工成HTR-SMR 的燃料球或圆柱形压块。TRISO应用燃料的一大优势是AUC工艺产生的氟含量相对较低。AUC转化产生的UO 2可以很容易地被氢氟酸(HF)转化为四氟化铀(UF 4 ) )。UF4是液态熔盐 SMR 燃料芯的基本材料。最后,可以通过 UF 4的钙热还原生产铀。铀金属可以合金化,为液态金属冷却的SMR提供燃料,例如钠冷快堆(SFR)。
上图:金属铀可通过UF4的热还原生产
总的来说,可以认为所有常见的SMR类型的燃料都可以从AUC转化获得的氧化铀开始生产。
主要的 SMR 类型及其燃料
考虑到当前反应堆设计基于燃料的四种主要SMR类型,重点放在前面提到的铀基燃料上:UO 2颗粒、熔融UF 4盐、金属铀合金和TRISO颗粒。
陶瓷二氧化铀颗粒以传统包覆燃料棒的形式用作轻型水冷SMR的燃料。目前,最广泛的概念是压水反应堆(PWR),但沸水反应堆(BWR)也作为SMR存在,尽管它代表了不太常见的技术。使用 HALEU 燃料的压水 SMR 的先驱是俄罗斯:一个例子是 RITM-200,它自 2019 年以来为北极破冰船提供动力。
该型拉姆的陆基版本被称为RITM-200N,计划于2028年在雅库特投入使用。
下一个SMR类型是熔盐反应堆(MSR)。一个关键的操作点将燃料分散在熔盐堆芯内。这样,堆芯材料本身也可以用作冷却剂。UF4是适用于此情况的铀的兼容化学形式。熔盐反应堆可以实现热中子谱和快中子谱。丹麦的Seaborg正在设计一个浮动熔盐反应堆,每个模块的容量为200 MWe。他们的结构型熔盐反应堆(CMSR)具有热中子谱,需要慢化剂。最初的设计基于HALEU和氢氧化钠慢化剂。为了减轻由于HALEU供应不足而导致的时间风险,Seaborg将当前设计更改为更容易获得的低浓缩铀(LEU),将慢化材料从氢氧化钠改为石墨。这个例子再次强调了对可靠的HALEU供应链的需求。Seaborg仍然愿意将HALEU验证未来的CMSR设计。
基于金属铀(和各种合金)的燃料可以用于快中子SMR。最常见的反应堆概念是液态金属冷却快堆(LMFR)。为了保持快中子谱,必须从反应堆设计中移除慢化剂;因此,水冷是不合适的。使用液态金属作为冷却剂还可以实现更高的工作温度,从而提高热转换效率。与氧化物燃料相比,金属燃料具有更好的导热性和更低的热容量。例如,计划在加拿大建造的ARC-100反应堆采用13%浓缩铀-锆合金作为燃料。这种钠冷快堆(SFR)基于EBR-II(实验增殖反应堆),该反应堆已经在美国阿贡国家实验室运行了30多年。
高温气冷堆(HTGR)是第四类SMR设计。所有高温反应堆(HTR)都使用三结构各向同性(TRISO)颗粒燃料。TRISO颗粒通常由二氧化铀(UO2)或碳氧化铀组成(UCO)燃料内核组成,这些内核通过化学气相沉积法产生覆盖有四个连续碳和SiC基层的TRISO涂层颗粒。正是这种耐用且严格指定的燃料在很大程度上保证了HTR特别高的安全标准。2023年底,中国的HTR-PM投入商业运营,因此是第一个商业高温SMR。它的燃料是8.5%浓缩的燃料元件(球形),每个燃料元件包含约12000个TRISO颗粒。
值得注意的是,除了气冷式高温堆,还有盐冷式高温堆,如氟盐冷却高温堆(FHR),例如美国加利福尼亚州Kairos Power推广的KP-FHR(140 MWe)。虽然它是盐冷式高温堆,但它具有典型的固体高温堆芯,并使用 TRISO 燃料运行。因此,不宜将其与 MSR混淆,后者的堆芯本身处于液态。
上图:HTR燃料元件在两个连续的炉子中碳化和退火,其硬度显著提高
利用工厂燃料操作员和设计师的经验
NUKEM在20世纪60年代开发了TRISO燃料元件,并进入中国和HTR-PM。20世纪70年代和80年代,TRISO燃料生产厂在德国哈瑙运营,作为后来的合作协议的一部分,原燃料制造工厂的部分部件于1995年运往中国北京,并在清华大学重建。核能与新能源技术研究院(INET)的实验室生产线于1998年投入运营。根据从INET工厂获得的经验,中核集团设计了HTR-PM燃料的生产厂。
除 HTR TRISO 燃料外,铀金属基燃料还涵盖其余三种 SMR 燃料类型。生产铀金属基燃料的工艺始于 AUC 转化为 UO 2,然后继续通过 UF 4转化为金属铀。自 1956 年以来,NUKEM 一直用金属铀为德国卡尔斯鲁厄的研究反应堆 FR2 和意大利伊斯普拉的 ECO 反应堆制造燃料组件。1978 年,在一个新的试验工厂首次引入了一种优越的 AUC 工艺,该工艺已为标准轻水反应堆 (LWR) 燃料的 UO 2大规模生产建立了完善的制度。为印度尼西亚国家核能机构 BATAN 设计和安装了工业铀金属 AUC 工厂,并为西门子材料测试反应堆提供了 20% 浓缩燃料元件。
在燃料元件制造的各个阶段,通常都会产生一定量的含铀废料(不合格材料等)。生产过程应包括通过溶解、萃取净化和将所得硝酸铀酰 (UN) 溶液送回 AUC 工艺来回收所有铀。这项工作使用相同的设备完成,并确保过程中不会损失铀。
可以设计工业规模的燃料生产厂,每年生产数吨铀,适用于所有常见的铀基 SMR 燃料类型。对于浓缩度高达 20% 的 HALEU 材料,前提条件是临界安全工艺保持最先进的放射防护标准。
作者:Marina Sokcic-Kostic 博士(首席工程师)、Christopher Reiser(物理学家)、Karl Froschauer(业务开发副总监)、Georg Brähler 博士(技术顾问)NUKEM Technologies Engineering Services GmbH,德国卡尔斯泰因
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