乏燃料分离技术

核技术论坛 2025-08-18 山东阅读原文

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1.概述

乏燃料分离技术是核燃料后处理的关键环节，其核心目标是从乏燃料中分离出有价值的放射性同位素和超铀元素（尤其是长寿命的锕系元素），以实现核燃料的循环利用，并显著降低核废料的放射性和体积。乏燃料中包含了大量未裂变的铀-238、新生成的可裂变材料钚-239，以及具有极长半衰期的次锕系元素（如镎、镅、锔）和长寿命裂变产物（如锝-99、碘-129）。通过先进的化学分离技术，可以将这些组分进行有效分离，从而为后续的燃料再制造和核素嬗变处理创造条件。这不仅关系到核能的可持续发展，也直接影响到核废物的最终安全处置，是核能领域最具挑战性的技术难题之一。

1.1 分离的目标和意义

乏核燃料分离技术的实施，其战略意义深远，主要体现在资源回收、环境安全和废物管理三个层面。首先，通过回收乏燃料中剩余的铀和钚，可以显著提高核燃料的利用效率，减少对天然铀资源的依赖，从而延长铀资源的供应年限。其次，分离出长寿命放射性核素并进行嬗变处理，能够从根本上降低高放废物的长期放射毒性，将需要地质处置的时间尺度从数十万年缩短至数百年，极大地减轻了后代的负担和环境风险。最后，通过分离和浓缩，可以显著减少最终需要深地质处置的废物体积，降低处置库的建设和运营成本，使核废物的管理更加经济、高效和安全。

1.1.1 回收核燃料，提高资源利用率

核燃料在反应堆中经过一定时间的辐照后，虽然部分铀-235被消耗，但仍有大量的铀-238未发生反应，同时通过中子俘获和β衰变生成了新的可裂变材料钚-239。如果不进行后处理，这些宝贵的资源将随高放废物一同被处置，造成巨大的浪费。通过后处理分离技术，可以将这些未燃尽的铀和新生的钚提取出来，重新制成核燃料（如混合氧化物MOX燃料）返回反应堆使用。据估算，对于压水堆核电站，若不进行后处理，铀资源的利用率仅为约0.37%；而实施后处理并进行一次再循环，可节省约25%的天然铀消耗；若与快中子反应堆结合进行多次循环，铀资源的利用率可提高到60%至70%，使得铀资源的利用期限从约50年延长至近1000年。这不仅极大地提升了资源的利用价值，也为核能的长期、大规模发展提供了坚实的资源保障。

1.1.2 嬗变长寿命核素，降低放射性危害

乏燃料的长期放射性危害主要来自于次锕系元素（如镎-237、镅-241等）和一些长寿命裂变产物（如锝-99、碘-129），它们的半衰期长达数万年甚至数十万年。这些核素的存在使得高放废物必须在深地质处置库中与生物圈隔离极长的时间，带来了巨大的技术和伦理挑战。分离与嬗变（P&T）策略的核心思想，就是先将这些长寿命核素从乏燃料中分离出来，然后利用核反应（主要是中子俘获或裂变）将其转化为短寿命或稳定的核素。例如，在快中子谱或高能中子照射下，次锕系元素可以被高效地嬗变。研究表明，通过P&T技术，高放废物的放射性水平可在300至700年内降低到天然铀矿的水平，相比直接处置乏燃料所需的数十万年，时间尺度缩短了三个数量级以上。这从根本上解决了核废物的长期安全处置难题，是核能可持续发展的关键路径。

1.1.3 减少废物体积，简化最终处置

乏燃料后处理不仅能回收有用资源，还能有效减少最终需要处置的放射性废物体积。在PUREX流程中，占乏燃料质量绝大部分的铀和钚被分离后，剩余的高放废液体积已大幅减小。这些废液经过玻璃固化后形成高放废物玻璃固化体。如果再结合先进的分离技术，将次锕系元素和长寿命裂变产物进一步分离出来进行嬗变处理，那么最终需要地质处置的废物量将更少。据测算，采用“分离-嬗变”闭式循环模式，最终需要深地质处置的核废料体积（玻璃固化后）可减少至“一次通过”开环模式的约1/50，仅为传统铀钚再利用闭式循环模式的约1/10。废物体积的显著减小，不仅降低了处置库的建设规模和成本，也减少了对地质环境的需求，使得选址更加灵活，从而大大简化了高放废物的最终处置工作。

1.2 主要分离对象

乏燃料分离技术的主要任务是针对乏燃料中不同化学性质和放射特性的核素进行高效分离。这些分离对象大致可分为两类：一类是具有再利用价值或需要特殊管理的超铀元素（Transuranium Elements, TRU），另一类是对环境构成长期潜在威胁的长寿命裂变产物（Long-Lived Fission Products, LLFP）。针对这两类核素，需要开发不同的分离策略和工艺流程，以实现资源的最大化回收和废物的最小化危害。

1.2.1 超铀元素（TRU）

超铀元素，通常也称为次锕系元素（Minor Actinides, MA），是指在元素周期表中位于铀之后的元素，主要包括镎（Np）、钚（Pu）、镅（Am）和锔（Cm）等。这些元素在乏燃料中占有重要比例，并且大多具有α放射性和较长的半衰期，是高放废物长期放射毒性的主要贡献者。其中，钚-239是重要的核燃料，需要被优先分离和回收。而镎、镅、锔等次锕系元素，虽然本身不是优良的核燃料，但它们是P&T策略中的主要嬗变对象。将这些元素从乏燃料中高效分离出来，是实现其后续嬗变处理、降低核废物长期危害的前提。因此，开发能够选择性分离所有超铀元素（即“共萃取”）或选择性分离特定元素（如镅）的先进分离技术，是当前后处理领域的研究热点和难点。

1.2.2 长寿命裂变产物（LLFP）

长寿命裂变产物是指在核裂变反应中产生，且具有较长半衰期（通常大于1000年）的放射性核素。在乏燃料中，对环境影响较大的长寿命裂变产物主要包括锝-99（半衰期约21.1万年）、碘-129（半衰期约1570万年）和铯-135（半衰期约230万年）等。这些核素虽然放射性强度相对较低，但其极长的半衰期使其在环境中能够长期存在并迁移，对生态系统和人类健康构成潜在威胁。与超铀元素不同，这些裂变产物无法通过裂变反应被有效嬗变，但可以通过中子俘获反应转化为短寿命或稳定的同位素。例如，锝-99俘获一个中子后可转变为半衰期仅为15.8秒的锝-100，随后通过β衰变成为稳定的钌-100。因此，将这些长寿命裂变产物从乏燃料中分离出来，并送入专门的嬗变装置（如ADS）进行处理，是降低其环境风险的有效途径。

2.经典乏燃料后处理技术：PUREX流程

PUREX（Plutonium and Uranium EXtraction）流程是目前全球唯一实现大规模工业应用的乏燃料后处理技术。自20世纪50年代发展以来，它已成为从乏燃料中回收铀和钚的标准工艺，为多个国家的核燃料闭式循环提供了技术支撑。该流程基于液-液萃取原理，利用特定的有机溶剂从硝酸溶解的乏燃料溶液中选择性萃取铀和钚，实现它们与裂变产物及其他锕系元素的分离。尽管PUREX流程技术成熟、回收效率高，但其固有的缺点，如产生大量二次废液、存在核扩散风险等，也促使各国不断寻求改进和替代技术。

2.1 PUREX流程的定义与原理

PUREX流程的核心是利用磷酸三丁酯（TBP）作为萃取剂，在硝酸介质中实现对铀和钚的高效分离。该流程的设计精巧，通过精确控制溶液的化学条件，特别是氧化还原电位，来达到分离不同元素的目的。

2.1.1 定义：基于磷酸三丁酯（TBP）的萃取工艺

PUREX流程是一种湿法后处理技术，其标准定义为：使用磷酸三丁酯（TBP）溶解在煤油或其他惰性稀释剂中作为有机相，从硝酸溶解乏燃料后得到的水相中，共萃取六价铀（U(VI)）和四价钚（Pu(IV)），然后通过化学还原将钚还原为三价（Pu(III)），利用三价钚不易被TBP萃取的特性，实现铀和钚的分离。该流程通常包括燃料元件的剪切与溶解、料液预处理、萃取分离、产品纯化和废物处理等多个步骤。由于其对铀和钚的回收率和纯度都非常高，去污系数（DF）可达10^6至10^8，因此成为目前国际上应用最广泛的后处理技术。

2.1.2 原理：利用氧化还原电位差异分离铀和钚

PUREX流程的化学原理基于不同价态的锕系元素在TBP/硝酸体系中的萃取行为差异。在硝酸溶液中，铀通常以六价铀酰离子（UO₂²⁺）的形式存在，而钚可以以三价（Pu³⁺）、四价（Pu⁴⁺）或六价（PuO₂²⁺）等多种形式存在。TBP对六价铀和四价钚有很强的萃取能力，而对三价钚的萃取能力则非常弱。流程首先将乏燃料溶解在硝酸中，并调节条件使钚稳定在四价态，此时铀和钚被TBP共萃取进入有机相，而大部分裂变产物和次锕系元素则留在水相。随后，在分离阶段，向有机相中加入还原剂（如四价铀U(IV)或羟胺），将四价钚还原为三价钚。由于三价钚几乎不被TBP萃取，它会从有机相返回到水相，而六价铀仍然留在有机相中，从而实现了铀和钚的分离。最后，通过不同的反萃取剂分别将铀和钚从各自所在的相中回收，得到纯净的铀和钚产品。

2.2 PUREX流程的特点与挑战

PUREX流程作为成熟的工业技术，具有显著的优点，但同时也面临着一系列技术、安全和防扩散方面的挑战，这些挑战是推动后处理技术不断创新的主要动力。

2.2.1 技术成熟度高，已商业化应用

PUREX流程最大的优势在于其技术的成熟度和可靠性。经过数十年的发展和改进，该流程的工艺参数、设备设计和操作经验都已非常完善。法国、英国、俄罗斯、日本、印度等国都建有基于PUREX流程的工业规模后处理厂，并已成功运行多年，证明了其在处理动力堆乏燃料方面的可行性和经济性。其高回收率（总回收率大于99%）和高去污系数（高达10^8）确保了铀和钚产品能够满足再制造燃料的严格要求。这种成熟的工业基础使得PUREX流程在短期内仍然是许多国家后处理策略的首选。

2.2.2 面临的挑战：材料腐蚀、废液处理与核扩散风险

尽管PUREX流程应用广泛，但其固有的缺点也十分突出。首先，流程中使用的TBP在强辐照和酸性条件下会发生水解和降解，产生磷酸二丁酯（DBP）和磷酸一丁酯（MBP）等降解产物，这些产物不仅降低了萃取效率，还会与裂变产物形成难溶的络合物，更严重的是，它们会加剧对不锈钢等设备的腐蚀，影响设备寿命和运行安全。其次，PUREX流程会产生大量的放射性有机废液和含盐二次废液，这些废液的处理和处置本身就是一个巨大的技术和经济挑战。最后，也是最具争议的一点，PUREX流程能够生产出纯度很高的武器级钚，这带来了严重的核扩散风险。因此，国际社会对PUREX技术的转让和应用施加了严格的限制，并促使研究人员开发新的、具有更好防扩散特性的后处理技术，如避免生产纯钚的“共处理”流程。

3.改进型PUREX流程与先进分离技术

为了克服传统PUREX流程的局限性，并满足先进核燃料循环对分离技术提出的更高要求（如分离次锕系元素、避免纯钚产品等），国际上开展了大量研究，开发出一系列改进型和全新的分离技术。这些技术旨在提高分离效率、简化流程、减少废物产生，并增强防核扩散能力。

3.1 离子液体介质的应用

离子液体（Ionic Liquids, ILs）作为一种新型的绿色溶剂，因其独特的物理化学性质，在乏燃料分离领域展现出巨大的应用潜力。与传统有机溶剂相比，离子液体具有蒸汽压低、热稳定性好、不易燃、电化学窗口宽等优点，更重要的是，其结构可设计性强，可以通过改变阳离子和阴离子的组合来调控其对特定金属离子的溶解和萃取能力。

3.1.1 原理与优势：提高化学稳定性，减少废液

在乏燃料分离中，离子液体可以作为萃取剂的稀释剂或直接作为萃取剂使用。例如，中国科学院近代物理研究所与清华大学合作，研究了一种名为[Hbet][Tf₂N]的酸性功能化离子液体作为分离介质。其分离原理与传统方法不同，不是将乏燃料完全溶解在浓酸中，而是利用离子液体对特定裂变产物（如稀土元素）的选择性溶解能力，将其从乏燃料中分离出去。这种方法的优势在于：

•减少强酸使用：避免了传统流程中产生的大量强酸性高放废液，从源头上减少了二次废物的产生。

•简化流程：通过选择性溶解，可以直接实现锕系元素与裂变产物的组分离，简化了复杂的萃取流程。

•环境友好：离子液体蒸汽压低，不易挥发，减少了对操作环境的污染风险。

•高选择性：通过分子设计，可以实现对目标核素的高效、高选择性分离，例如解决镧系与锕系元素分离的难题。

3.1.2 研发机构：中国科学院近代物理研究所与清华大学

中国在离子液体用于乏燃料分离领域的研究处于国际前沿。中国科学院近代物理研究所的嬗变化学研究室与清华大学合作，系统研究了多种离子液体对模拟乏燃料中各种氧化物的溶解行为，并通过理论计算揭示了溶解性能与金属氧化物晶格能之间的关联，为设计更高效的分离体系提供了理论指导。他们的研究成果发表在国际权威化学期刊上，展示了离子液体在解决乏燃料后处理难题方面的巨大潜力，为我国实施先进燃料闭式循环进行了重要的技术储备。

3.2 PUREX+D2EHPA流程

为了进一步提高PUREX流程中铀产品的纯度，降低其放射性，研究人员开发了在PUREX流程基础上增加二次萃取的改进工艺，其中引入D2EHPA（二（2-乙基己基）磷酸）是一种有效的技术路线。

3.2.1 目的：提高铀产品纯度

在标准的PUREX流程中，虽然铀和钚得到了有效分离，但铀产品中仍可能含有微量的钚和其他裂变产物。为了获得核纯级别的铀产品，需要引入额外的纯化步骤。

3.2.2 方法：引入D2EHPA进行二次萃取

该流程在PUREX流程的铀纯化循环之后，增加了一个使用二（2-乙基己基）磷酸（D2EHPA）作为萃取剂的二次萃取步骤。D2EHPA在特定条件下对四价钚和一些裂变产物具有很强的萃取能力，而对六价铀的萃取能力较弱。因此，将PUREX流程得到的硝酸铀酰溶液与D2EHPA有机相接触，可以进一步去除其中残留的微量钚和裂变产物，从而得到纯度更高的铀产品。这种组合流程体现了通过多种萃取剂的协同作用，实现深度纯化的思想。

3.3 UREX+流程

UREX+（Uranium Extraction Plus）流程是美国为应对核扩散风险而开发的一种先进后处理技术，其核心思想是避免产生纯钚产品，同时实现多种有价值核素的分离。

3.3.1 原理：优先提取铀，避免纯钚产品

UREX+流程的第一步是优先萃取铀。通过调整萃取条件，使用TBP将乏燃料溶液中超过99.9%的铀萃取出来，而钚和次锕系元素则留在水相中。这样，流程的第一个产品就是纯化的铀，可以直接作为燃料返回反应堆使用。剩余的溶液则进入后续的分离步骤。

3.3.2 开发方：美国

该流程由美国能源部（DOE）主导开发，旨在为未来的先进燃料循环提供一种更具防扩散性的后处理方案。UREX+流程是一个模块化的流程，可以根据不同的分离目标进行组合。例如，可以在铀分离后，增加一个步骤来共同萃取钚和镎（NPEX），或者共同萃取所有的超铀元素（TRUEX），从而避免分离出纯钚。这种“共萃取”的策略是增强防核扩散能力的关键。

3.4 TRUEX工艺

TRUEX（TRansUranic EXtraction）工艺是专门用于从高放废液（HLLW）中分离超铀元素（TRU）的技术，可以作为PUREX或UREX流程的后续补充。

3.4.1 目标：从高放废液中分离钚和镅

在PUREX流程之后，高放废液中仍然含有微量的钚以及大量的镅和锔。TRUEX工艺旨在回收这些宝贵的超铀元素，以减少最终废物的放射性毒性和长期危害。

3.4.2 应用：美国

TRUEX工艺由美国阿贡国家实验室（ANL）开发，其核心萃取剂是辛基（苯基）-N,N-二异丁基氨基甲酰甲基氧化膦（CMPO）与TBP的混合物。CMPO对三价、四价和六价的锕系元素都具有很强的萃取能力，因此可以有效地从高放废液中萃取出所有的超铀元素。分离出的超铀元素可以进一步处理，用于制造嬗变靶件或先进燃料。

3.5 SANEX工艺

SANEX（Selective ActiNide EXtraction）工艺的目标是从已经分离出铀和钚的溶液中，选择性地萃取次锕系元素（镎、镅、锔），而将其与镧系裂变产物分离开。

3.5.1 原理：选择性萃取超铀元素

这是乏燃料分离中最具挑战性的环节之一，因为三价的次锕系元素（Am³⁺, Cm³⁺）与三价的镧系元素（Ln³⁺）化学性质极为相似，分离难度极大。SANEX工艺通过开发具有特殊空间结构和配位能力的萃取剂，利用次锕系元素与镧系元素在配位化学上的微小差异，实现高选择性的分离。

3.5.2 开发方：欧洲

欧洲在SANEX工艺的研发上投入了大量精力，开发了多种萃取体系，如使用含硫或含氮的软配体，这些配体对次锕系元素的亲和力要强于对镧系元素的亲和力。成功实现SANEX分离是后续对次锕系元素进行有效嬗变的前提。

3.6 GANEX工艺

GANEX（Group ActiNide EXtraction）工艺是法国原子能委员会（CEA）提出的一种更为先进的“一体化”分离概念，旨在通过一个流程实现对所有超铀元素的共萃取，从而彻底避免分离出纯钚。

3.6.1 概念与目标：共萃取所有超铀元素，避免纯钚

GANEX工艺的核心思想是将铀、钚以及所有的次锕系元素（镎、镅、锔）作为一个整体进行分离。这样得到的产品是超铀元素的混合物，其强烈的放射性本身就构成了一道天然的“辐射屏障”，极大地增加了将其用于制造核武器的难度，从而显著增强了防核扩散能力。

3.6.2 方法：双循环萃取，分离铀与共萃取超铀元素

GANEX流程通常采用双循环萃取。第一循环类似于UREX，优先萃取和分离出大部分铀。第二循环则使用一种特殊的萃取剂体系（如DMDOHEMA与HDEHP的混合物），将剩余的铀和所有超铀元素共同萃取到有机相中，而镧系裂变产物则留在水相。这样，最终得到的产品是铀与超铀元素的混合物，可以直接用于制造快堆燃料或ADS嬗变靶件。

3.6.3 开发方：法国原子能委员会（CEA）

法国作为后处理技术的领先国家，其CEA在GANEX工艺的研发上处于世界前列。该工艺被视为未来先进燃料循环，特别是与快堆和ADS系统结合的理想后处理技术。

3.7 EURO-GANEX工艺

EURO-GANEX工艺是在欧洲框架计划（如ACSEPT项目）支持下，由多个欧洲研究机构合作开发的GANEX流程的具体实现方案。

3.7.1 项目背景：欧洲ACSEPT合作项目

ACSEPT（Actinide reCycling by SEParation and Transmutation）是欧洲为开发先进分离与嬗变技术而设立的重大研究项目，旨在为未来的第四代反应堆和ADS系统提供燃料循环解决方案。EURO-GANEX是该项目的核心成果之一。

3.7.2 系统组成：TODGA/DMDOHEMA萃取体系

EURO-GANEX流程采用了创新的萃取剂组合。在共萃取循环中，主要使用N,N,N',N'-四辛基-3-氧杂戊二酰胺（TODGA）作为萃取剂，它对三价、四价和六价的锕系元素都有很强的萃取能力。同时，加入N,N'-二甲基-N,N'-二辛基-2-（2-己基乙氧基）丙二酰胺（DMDOHEMA）作为协萃剂，以改善萃取动力学和相分离性能。这种组合体系能够高效地实现所有超铀元素的共萃取。

3.7.3 性能与进展：高效共萃取超铀元素，实验室验证

在实验室规模的验证实验中，EURO-GANEX流程表现出优异的性能，对超铀元素的回收率和对镧系元素的去污因子均达到了很高的水平。该流程的成功验证，为未来建设具有更强防扩散能力的先进后处理厂提供了坚实的技术基础。

4.先进核燃料循环中的分离与嬗变（P&T）策略

分离与嬗变（Partitioning and Transmutation, P&T）是应对核废物长期管理挑战的先进核燃料循环策略。它并非单一技术，而是一个集化学分离、核反应堆技术和加速器技术于一体的综合性系统工程，旨在从根本上改变高放废物的性质，极大地缩短其需要安全隔离的时间尺度，从数十万年降低到几百年，从而显著降低地质处置的难度和长期风险。P&T策略的实施需要分离技术和嬗变技术的紧密结合。分离技术负责提供高纯度的嬗变“燃料”，而嬗变技术则负责在反应堆或加速器驱动系统（ADS）中高效地“燃烧”这些燃料。国际上，包括美国、欧洲、日本和中国在内的主要核能国家都将P&T作为其先进核燃料循环研发的重点方向，并投入巨资进行相关的基础研究和工程技术开发。

4.1 P&T策略的核心思想

P&T策略的核心思想可以概括为“先分后烧”，即首先通过先进的化学分离技术，将乏燃料中的不同组分进行精细分类，然后针对特定的长寿命核素进行核嬗变处理。其主要目标有三个层面。第一，降低高放废物的长期放射性毒性。次锕系元素（如镅-241，半衰期约432年；镎-237，半衰期约214万年）是高放废物长期毒性的主要贡献者。通过分离和嬗变，可以显著减少这些核素的存量，从而降低废物的整体放射性水平。第二，减少废物的衰变热。次锕系元素在衰变过程中会持续释放热量，这是高放废物地质处置库设计中的一个关键限制因素。减少这些核素的含量，可以降低废物的热负荷，从而提高处置库的容量和安全性。第三，实现核资源的循环利用。分离出的钚和铀可以重新制成燃料（如MOX燃料）在反应堆中再利用，从而提高铀资源的利用率，实现核燃料的闭式循环。P&T策略的最终目标是构建一个可持续的、对环境友好的核燃料循环体系，使得核能成为一种真正清洁和可长期依赖的能源。

4.2 P&T策略的应用对象与优势

P&T策略主要针对乏燃料中对环境构成长期威胁的两大类放射性核素：次锕系元素（MA）和长寿命裂变产物（LLFP）。次锕系元素，包括镎（Np）、镅（Am）和锔（Cm），是高放废物长期放射性的主要来源，其半衰期长达数千年至数百万年。这些元素在地质处置库中会持续衰变并释放热量，对处置库的稳定性构成长期挑战。长寿命裂变产物，如锝-99（^99Tc）和碘-129（^129I），虽然放射性毒性相对较低，但其半衰期极长（分别为21.1万年和1570万年），且具有高迁移性，一旦从处置库泄漏，可能对生态环境造成广泛而持久的污染。因此，将这两类核素作为P&T策略的重点处理对象，是解决核废料问题的关键所在。

实施P&T策略的优势是多方面的。首先，它能显著降低高放废物的放射性毒性。通过嬗变，长寿命核素被转化为短寿命或稳定核素，使得废物的放射性水平在数百年内迅速衰减至安全水平，极大地缩短了地质处置的监管时间。其次，P&T能够减少废物的体积和释热量。分离出的MA和LLFP经过嬗变后，其最终废物的体积和热负荷都大幅降低，这不仅减少了对地质处置库空间的需求，也降低了处置库的设计难度和建设成本。最后，P&T策略有助于提高公众对核能的接受度。通过提供一个技术上可行、环境上更友好的核废料解决方案，P&T能够有效缓解公众对核废料长期安全性的担忧，为核能的持续发展创造更好的社会环境。

4.3 P&T策略的国际发展

P&T策略作为解决核废料问题的关键技术途径，已引起世界各主要核能国家的高度重视，并投入大量资源进行研发。国际上，美国、欧盟、日本、俄罗斯、韩国和印度等国家均制定了各自的ADS中长期发展路线图，并积极推动相关技术的研究与合作。欧盟在P&T领域的研究尤为活跃，通过框架计划（如FP6和FP7）支持了多个大型研究项目，例如MUSE计划专注于ADS中子学研究，MEGAPIE计划则致力于兆瓦级液态铅铋冷却散裂靶的技术验证。其中，比利时的MYRRHA项目是目前国际上最具代表性的ADS研发计划之一，旨在建设一个由加速器驱动的铅铋合金冷却的快中子次临界系统，用于嬗变研究和材料辐照实验。

美国同样将P&T视为其先进核燃料循环战略的核心组成部分。从早期的加速器嬗变核废料（ATW）计划到后来的先进加速器技术应用（AAA）计划，美国在ADS相关技术领域进行了长期而深入的研究。洛斯阿拉莫斯国家实验室（LANL）提出的SMART计划，旨在探索新的核废料嬗变方案。此外，费米国家实验室规划的Project-X高能强流质子加速器，也计划将ADS应用纳入其研究范畴。日本自1988年启动OMEGA计划以来，一直将ADS作为其核废料最终处置的重要技术选项。日本原子力研究机构（JAEA）和高能加速器研究机构（KEK）联合建造的J-PARC强流质子加速器装置，为开展ADS实验研究提供了重要平台。这些国际性的研发活动，不仅推动了P&T技术的不断进步，也促进了各国在核废料管理领域的经验交流与合作。

5.加速器驱动次临界系统（ADS）

加速器驱动次临界系统（Accelerator Driven Sub-critical System, ADS）是一种创新的核技术装置，被广泛认为是解决核废料，特别是长寿命高放废物（HLW）处置难题的最具潜力的技术途径之一。ADS的核心思想是利用高能粒子加速器产生的高能质子束流轰击重金属靶（如铅或钨），通过散裂反应（spallation）产生大量高能中子。这些中子随后被引入到一个次临界（subcritical）的核反应堆中，驱动堆内的核燃料发生链式反应。由于反应堆处于次临界状态，其自身无法维持链式反应，必须持续依赖外部中子源的驱动才能运行，这使得ADS具有固有的安全性。其主要功能是嬗变（transmutation）处理，即利用ADS产生的高通量、宽能谱的中子场，将乏燃料中分离出的长寿命放射性核素（如次锕系元素）转化为寿命较短或稳定的核素，从而显著降低核废物的长期放射性毒性和最终处置的负担。

5.1 ADS的原理与功能

ADS系统的核心工作原理是利用高能质子束轰击重金属靶材（如铅、铅铋合金或钨）产生散裂反应，从而释放出大量高能中子。这些中子经过慢化后，被引入到一个由核燃料（如含有长寿命核素的嬗变燃料）和冷却剂组成的次临界反应堆堆芯中。由于堆芯处于次临界状态（即有效增殖因子k_eff < 1），其自身无法维持链式裂变反应，必须持续依赖外部加速器提供的中子源才能运行。这种“外源驱动”的特性赋予了ADS系统极高的固有安全性，因为一旦加速器停止运行，中子源消失，反应堆会立即自动停堆，从根本上避免了超临界事故的风险。

5.1.1 原理：利用加速器产生的中子驱动次临界堆

ADS系统主要由三大核心部分组成：强流质子加速器、散裂中子靶和次临界反应堆。

1.强流质子加速器：这是整个系统的“心脏”，负责产生能量在数百MeV至GeV量级、流强在毫安（mA）级别的高功率连续波质子束。加速器的稳定性和可靠性是ADS系统能否长期安全运行的关键。

2.散裂中子靶：高能质子束被精确地导向靶材，发生散裂反应。一个高能质子可以产生20-30个高能中子，这些中子构成了驱动次临界堆的外部中子源。靶材需要承受极高的能量沉积和辐照损伤，因此其材料选择、结构设计和热工水力性能是ADS技术的一大挑战。

3.次临界反应堆：这是一个没有控制棒、处于次临界状态的核反应堆。它装载着需要嬗变的长寿命核素（如次锕系元素Np, Am, Cm）或增殖性材料（如U-238）。外部中子进入堆芯后，引发核燃料的裂变或嬗变反应，同时释放能量，可用于发电。

5.1.2 功能：嬗变处理分离出的长寿命核素

ADS系统最主要的功能是作为“核废料焚烧炉”，专门处理从乏燃料中分离出来的长寿命放射性核素。这些核素，特别是次锕系元素，其放射性寿命长达数万年，是地质处置面临的最大挑战。在ADS的快中子谱环境中，这些长寿命核素可以被高效地转化为短寿命或稳定的核素。例如，通过中子俘获和后续的β衰变，可以将Am-241转化为易于裂变的Pu-242，或者直接通过裂变将其销毁。这种嬗变能力可以极大地降低高放废物的长期放射性毒性和发热量，将地质处置的负担减轻数个数量级。此外，ADS系统还可以用于生产能源、嬗变核军工产生的超钚元素，以及作为高通量中子源用于材料科学和基础物理研究，具有多功能的特点。

5.2 ADS的国际研究进展

全球范围内，多个国家和国际组织都在积极推进ADS技术的研发，其中欧洲和中国的研究尤为引人注目。这些研究项目不仅致力于解决ADS系统面临的关键技术难题，还通过建设实验装置来验证理论模型和设计方案，为未来的工业级ADS系统铺平道路。

5.2.1 欧洲：比利时MYRRHA项目

在欧洲，比利时核研究中心（SCK•CEN）主导的MYRRHA（Multi-purpose hYbrid Research Reactor for High-tech Applications）项目是ADS领域最具雄心和影响力的计划之一。MYRRHA旨在建造一个由加速器驱动的铅铋冷却快中子次临界反应堆，其设计功率为85-100 MWth。该项目不仅是一个ADS嬗变系统的研究平台，还将用于生产医用放射性同位素、进行材料辐照试验以及作为基础物理研究的中子源。MYRRHA项目采用了创新的设计，其加速器、靶和反应堆紧密耦合，代表了当前ADS技术的最高水平。尽管该项目尚未实现工业化，但其建设进展和技术方案为全球ADS研究提供了重要的参考和借鉴。

5.2.2 中国：启明星II号零功率装置

中国在ADS领域的研究虽然起步较晚，但发展迅速，并已取得一系列重要成果。其中，最具代表性的就是由中核集团中国原子能科学研究院和中国科学院近代物理研究所联合研制的“启明星”系列零功率装置。

•启明星I号：于2005年首次实现临界，是中国首个用于ADS实验研究的基准装置，为后续研究奠定了基础。

•启明星II号：于2016年12月23日实现首次临界，是中国首座铅基反应堆零功率装置，也是世界首座专门针对ADS中子物理特性研究的“双堆芯”临界装置。该装置创新性地采用了水堆和铅堆“双堆芯”结构，其中铅基堆芯的中子物理特性最接近ADS工程应用系统。启明星II号的成功研制，标志着中国在铅基重金属冷却快中子反应堆和ADS研究领域取得了关键技术突破，为ADS的设计程序、核数据库验证以及科研人员的培训提供了重要的实验平台。

•启明星III号：于2019年10月首次实现临界，继续用于获取堆芯核参数的实验数据。

这些零功率装置是中国ADS研究的重要里程碑，它们不承担发电任务，功率极低，但为验证理论计算、获取关键物理参数、测试测量系统以及培训操作人员提供了不可或缺的实验平台，为中国未来建设工业级ADS系统积累了宝贵的经验。

5.3 ADS面临的挑战与应用前景

尽管ADS技术前景广阔，但其从概念走向现实仍面临巨大的技术和经济挑战。这些挑战涵盖了从核心部件的制造到整个系统的长期稳定运行等多个方面。

5.3.1 技术挑战：加速器可靠性、靶材料、废料转换效率

ADS系统的技术挑战主要集中在以下几个方面：

1.高功率连续波质子加速器：这是ADS技术最大的瓶颈之一。目前国际上尚无在运的、能够满足ADS需求的兆瓦级高功率连续波强流质子加速器。实现毫安级束流的长期稳定传输与加速，并解决低能强流束的空间电荷效应、束流损失和加速器部件的活化等问题，是世界性的技术难题。

2.高功率散裂靶：靶材需要承受极高的能量沉积密度（可达数百kW/cm³）和强烈的辐照损伤，这对材料的耐热、耐腐、抗辐照性能提出了极端要求。同时，靶的散热和结构完整性也是巨大的工程挑战。目前，液态金属靶（如铅铋合金）和固体颗粒流靶是两种主要的技术路线，但都尚未完全成熟。

3.次临界反应堆设计与运行：虽然次临界堆在安全性上有优势，但其物理特性复杂，对中子学计算、燃料元件设计、冷却剂化学控制以及靶-堆耦合技术都提出了很高的要求。

4.废料转换效率：实现高效的嬗变需要极高的中子通量和优化的堆芯设计，如何最大化长寿命核素的销毁率，同时控制嬗变过程中产生的新核素，是需要深入研究的问题。

5.3.2 经济挑战：高昂的建设与运营成本

ADS系统的建设和运营成本极其高昂。一个工业规模的ADS系统，其造价可能达到数十亿甚至上百亿美元。高功率加速器、复杂的靶系统和特殊的反应堆设计都导致了巨大的初始投资。此外，系统的运行和维护成本也相当可观，特别是考虑到加速器部件的定期更换和放射性废物的处理。因此，ADS技术的经济性是其能否大规模应用的关键制约因素。目前，普遍认为ADS在经济上尚不具备与商业核电站竞争的能力，其应用价值更多地体现在处理核废料、保障核能可持续发展这一战略层面。

5.3.3 应用前景：作为长期核废物管理解决方案

尽管挑战重重，ADS作为解决核废料问题的终极方案之一，其战略价值和应用前景依然被广泛看好。随着全球核电规模的扩大，乏燃料的累积量日益增加，如何安全、有效地处置这些高放废物已成为制约核能发展的全球性难题。ADS技术提供了一条从根本上“销毁”长寿命核素的技术路径，有望将核废物的危害降至最低。根据中国国家原子能机构在2015年的预测，如果得到持续稳定的支持，中国有望在2030年左右实现工业级ADS示范。未来，ADS系统可能作为区域性或国家级的核废料处理中心，集中处理来自多个核电站的分离后高放废液，成为保障核能清洁、可持续发展的关键基础设施。

6.中国的乏燃料分离与嬗变研究

面对日益增长的核电规模和乏燃料存量，中国将发展先进的核燃料循环技术提升至国家战略高度。通过实施一系列重大科研项目和基础设施建设，中国在乏燃料后处理、先进分离技术研发以及ADS嬗变系统等领域取得了长足的进步，逐步构建起具有自主知识产权的先进核燃料循环体系。

6.1 后处理设施建设

为了应对不断累积的乏燃料，中国正在积极推进后处理设施的建设，形成了从中试厂到大型商业后处理厂的梯次发展格局。

6.2 先进分离技术研发

在积极推进后处理设施建设的同时，中国高度重视先进分离技术的自主研发，力求在核心技术上实现自主可控，并为未来的先进燃料循环提供技术储备。

6.2.1 离子液体技术：中科院与清华合作

中国在离子液体用于乏燃料分离领域的研究处于国际前沿。中国科学院近代物理研究所和清华大学是该领域的主要研发力量。他们的合作研究团队在新型功能化离子液体的设计合成、萃取机理的深入研究以及工艺流程的开发方面取得了一系列重要成果。例如，他们开发了基于咪唑阳离子和双（三氟甲基磺酰）亚胺阴离子的离子液体体系，并引入磷酸酯或酰胺等官能团，实现了对铀和钚的高效、选择性萃取。这些研究不仅深化了对离子液体中锕系元素配位化学的理解，也为未来开发更安全、更环保的后处理技术奠定了坚实的理论和实验基础。这些研究成果已在国际高水平学术期刊上发表，并引起了国际同行的广泛关注。

6.2.2 Cyanex 301分离流程：中科院研发，实现镧/锕分离

在国家自然科学基金重大研究计划“先进核裂变能的燃料增殖与嬗变”的支持下，以清华大学陈靖课题组为首的研究团队，联合中科院高能物理研究所、中国工程物理研究院、中国原子能科学研究院等多家单位，在镧锕分离这一关键技术上取得了重要突破。他们成功发展了具有中国自主知识产权的Cyanex 301分离流程，专门用于三价镧系元素（Ln）和三价锕系元素（An）的高效分离。Cyanex 301（二(2,4,4-三甲基戊基)二硫代膦酸）是一种对三价锕系元素具有特殊亲和力的萃取剂，能够在特定的化学条件下，选择性地将Am(III)和Cm(III)等锕系元素从镧系元素中萃取出来。这一技术的成功研发，为实现高放废液中次锕系元素的分离和回收奠定了坚实基础，是建立先进“分离-嬗变”燃料循环的关键一步。

6.2.3 干法分离技术

除了水法分离，中国在干法（或称高温化学）后处理技术领域也取得了显著进展。干法后处理被认为是处理未来高燃耗、高放射性快堆燃料的理想选择。

6.3 ADS系统研发

中国在ADS领域的研究起步虽晚，但发展迅速，并已形成了由国内顶尖科研机构主导、产学研紧密结合的研发体系。

6.3.1 主要研究机构：中科院近代物理所与原子能院

中国ADS研究的核心力量主要集中在中国科学院近代物理研究所（IMP）和中国原子能科学研究院（CIAE）。这两个机构强强联合，共同承担了国家重大科技基础设施项目——加速器驱动嬗变研究装置（CiADS）的建设任务。CiADS项目法人单位为中国科学院近代物理研究所，中国核工业集团有限公司部分出资参与建设，参建单位为中国原子能科学研究院。此外，清华大学、北京大学、中科院高能物理研究所、中科院上海应用物理研究所等高校和科研院所也在ADS的加速器、散裂靶、核物理、材料科学等关键领域开展了深入的研究工作，形成了强大的协同创新网络。

6.3.2 启明星II号：实现首次临界，为嬗变研究提供平台

“启明星Ⅱ号”零功率装置的首次临界，是中国ADS研发历程中的一个标志性事件。该装置是一个铅基冷却的次临界反应堆，专门用于模拟ADS的堆芯物理环境。它的成功运行，意味着中国已经掌握了ADS核心部件——次临界反应堆的设计、建造和运行技术。通过“启明星Ⅱ号”，研究人员可以开展一系列关键的实验研究，例如：测量不同嬗变燃料在次临界状态下的中子学参数，验证反应堆的控制与保护系统，研究嬗变过程中的核素演化规律等。这个平台为后续嬗变燃料的辐照考验和ADS系统的整体集成验证提供了不可或缺的实验基础，是中国实现P&T战略的关键一步。

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